エピソード

9歳のときに受験した実用英語技能検定の帰宅途中でスペースクラフトジュニアタレント部にスカウトされ、ヴィダルサスーンのCMに日本人として初めて出演する。
鎌倉女子大学初等部・中等部・高等部から上智大学外国語学部に入学し、ロシア語を専攻した。その後は声優・タレントとしての仕事と事務所のレッスン、そして学業を両立させる日々を送る。成績は優秀で2012年には上智大学学業優秀賞を授与された。
ロシアやソビエト連邦が好きで、ロシアについて「文学・歴史・兵器・絵画・音楽、どれも個性的で不思議な魅力に出会える国」と評している。ロシアとの「運命の出会い」は高校1年生の時、偶然耳にしたソ連国歌「祖国は我らのために」に感銘を受け、以後ロシア研究に没頭する。そのため、自身のブログやTwitterではしばしばキリル文字で書かれた文章が登場するほか、ラジオ・イベント等でも「Здравствуйте（ズドラーストヴイチェ、こんにちは）」「До свидания（ダスヴィダーニヤ、さようなら）」「Спасибо（スパシーバ、ありがとう）」「Хорошо（ハラショー、すばらしい）」「Ура（ウラー、万歳）」といったロシア語表現がファンと共に用いられている。
『ガールズ&パンツァー』のノンナ役では特技のロシア語を披露している。本作ではガヤのロシア語や他キャストへの発音指導なども受け持っている。第8話でカチューシャ役の金元寿子とともにロシアの歌曲「カチューシャ」を歌唱する場面は海外も含めて話題となった。また、第9話では「コサックの子守歌」を歌唱したが、これは脚本には存在せず、上坂のアドリブが採用された[23]。 さらに、DVD第4巻ではオーディオコメンタリーとして出演するが、キャストではなくスタッフコメンタリーに抜擢。他の濃い男性の面々に劣らずミリタリー会話を披露し、戦車の発砲シーンでは大声で「ひゃっほう！」と叫ぶなどその趣味を遺憾なく発揮した。
好きな政治家はヴャチェスラフ・モロトフ。ミリタリーファンでもあり、BT-5など快速戦車シリーズを特に好む。大学の所属ゼミではソビエト連邦の赤軍黎明期を研究対象にしているという。またロシアに傾倒する以前は第三帝国に興味を持っていた。

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漫画・アニメ・ゲームなどのポップカルチャーにも強い関心がある。幼少期より父親の部屋にあった『ゴルゴ13』『沈黙の艦隊』などに親しむ。小学生の時に『ナースウィッチ小麦ちゃんマジカルて』を見て衝撃を受け、そこで桃井はるこを知ったことが声優に憧れる最初のきっかけとなった。
中学生以来のバイブルは荒木飛呂彦『ジョジョの奇妙な冒険』。
サブカルの聖地中野ブロードウェイを「わが心の故郷」と述べている。ただし中野駅には愛着がなく、好きな駅は西高島平駅だという。
映画は"キョンシー映画"、大林宣彦監督の『HOUSE』などが好きであり、キョンシーのコスプレもしたことがある。
服装はロリータファッションを愛好している。ロリータファッションのブランド・BABY,THE STARS SHINE BRIGHTのモデルを務めており、雑誌『KERA』『ゴシック&ロリータバイブル』などに度々掲載されている。
愛称は「すみぺ」。自身のミリタリー趣味にちなんで、ファン（「同志諸君」）からは「師団長」「軍団長」などとも呼ばれている。
自身の関心領域にのめり込み続ける上坂に対して両親は寛容であった。とりわけ父親との関係は親密で、「お兄さんとお父さんの中間、のようなパパ」であるという。
三澤紗千香とはドラマCD『妹はお兄ちゃんと遠距離恋愛中!?』をきっかけに知り合った。ともに同年代の新人声優であり、また知り合った当時はお互い大学生であった事や同じ価値観を持っているという立場からも共感するところが多かったため、現在では公私ともに親交が深い[36]。後に三澤は上坂と同じ事務所に移籍している。
愛犬は「りんご」。メスのパピヨンで2001年6月23日生まれ。上坂曰く、「我が家の最高権力者」。2015年12月22日没。
中学時代にニーチェやフロイト、ユングなどに傾倒していたことがあり、著作にも挑戦したがその難解さには歯が立たなかったという。
歌手活動の絡みで大槻ケンヂから作詞を受けた事があるが、当の大槻からは中川翔子に続く残念系サブカル美少女に認定されている。
「可愛い」と言われると、照れくささから怒りがこみ上げて塩対応をしてしまう。この事からラジオ番組「Lady Go!!」内で「毛深い」が公式の可愛いとして決められ、心得たファン達はラジオ番組への投稿で「すみぺの衣装が毛深かったです」と書き換えている。上坂はラジオ番組「♡を付ければ可愛かろう」で「毛深いを可愛いに変換している間に怒りが静まる」と語っている。

（上坂すみれ – Wikipedia）

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別冊spoon. vol.45 上坂すみれ、ひみつのロシア紀行に書記官として同行! J-FESTライヴ終わりのウォッカの夜、赤の広場で一人決起集会、ロシアンロリータお茶会…濃密すぎるすみぺのロシア外遊を表紙巻頭47ページで総力特集 62485-24 (カドカワムック 519)
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